基于 Raman光谱技术的瓦斯混合气水合过程定量分析

摘要：

瓦斯水合物微观晶体结构研究对水合分离技术具有重要理论意义。利用Raman光谱技术对三种含高浓度CO2瓦斯混合气水合反应过程进行在线观测，并对水合物相Raman光谱图进行分析，获取了瓦斯水合物不同生长阶段大、小孔穴占有率，同时利用van der Waals与Platteeuw 热力学统计模型间接获得水合指数等晶体结构信息。结果表明，瓦斯水合物孔穴占有率及水合指数在水合物不同生长阶段未发生较大变化，水合物相中大孔穴几乎被客体分子填满，CO2与 CH4分子共同占据大孔穴，但CO2占绝大多数，达到78.58％～94.09％，C H4分子仅为4.52％～19.12％，这主要是由于两种分子间存在竞争关系且气样中CO2浓度明显高于CH4，大孔穴占有率维持在97.70％～98.68％；小孔穴占有率为17.93％～82.41％，占有率普遍偏低，且仅有CH4分子；随气样中CH4浓度增加，CH4在大、小孔穴中的占有率均有所增加，且CH4分子在大孔穴中的占有率均明显低于在小孔穴中占有率；水合物生长不同阶段水合指数为6.13～7.33，随气样中CH4浓度的增加，小孔穴占有率有所增加，致使水合指数随之降低；由于瓦斯水合物生长分布不均匀，三种气样对应的不同生长阶段水合指数均呈不规则变化。

关键词：瓦斯水合物、Raman光谱、孔穴占有率、水合指数

分类号：O657.3(分析化学)

资助基金：国家自然科学基金项目51334005，51174264，51274267，51104062;黑龙江省普通高等学校青年学术骨干支持计划项目，黑龙江科技大学研究生创新科研项目YJSCX2014-102HKD

在线出版日期：2015-07-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共5页

页码：1912-1916