开放骨架结构磷酸铝合成中N原子环境变化对甲胺结构导向效应的影响

摘要：

以甲胺(MA)和二甲胺(DMA)为结构导向剂,在200℃加热摩尔组成为n(Al2O3):n(P2O5):n(R):n(H2 O)=1:1:1:277(R=MA,DMA)的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝AlPO4-53和AlPO4-21.质子化的甲胺和二甲胺分别位于AlPO4-53和AlPO4-21的骨架中以平衡骨架的负电荷.利用X射线粉末衍射分析、元素分析和液相酸碱度测量等表征手段,研究了2个合成体系的晶化过程以及晶化过程中液相的Al,P浓度和pH值随时间的演化.理论计算结果表明,质子化甲胺和二甲胺的N原子上的电荷分别为-0.263和-0.558 e(Mulliken),形式电荷密度分别为22.3和16.0 e/nm3,AlPO4-53和AlPO4-21的骨架电荷密度分别为-3.3和-3.1 e/nm3.结果表明,改变N原子的环境会影响其上的电荷量,从而改变有机胺的结构导向效应,有机胺的形式电荷密度和无机骨架电荷密度之间存在着匹配关系.

关键词：沸石、磷酸铝、结构导向效应、模板效应、形式电荷密度、骨架电荷密度

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分类号：O611.4(无机化学)

资助基金：国家自然科学基金21571075,21320102001,21621001;国家"八六三" 计划项目2016YFB0701100;高等学校学科创新引智计划B17020;吉林大学高层次科技创新团队项目资助. Supported by the National Natural Science Foundation of China Nos.21571075,21320102001,21621001 ,the National Key Research and Development Program of China2016YFB0701100;the Program of Introducing Talents of Discipline to Universities,ChinaB17020;the Program of Science and Technology Innovative Research Team of Jilin University,China

在线出版日期：2018-01-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共7页

页码：12-18