活性炭表面化学性质对负载Cu颗粒性质及催化甲醇氧化羰基化反应的影响

摘要：

分别以在氮气和氨气气氛下热处理得到的活性炭(AC)为载体,采用浸渍焙烧法制备了Cu/AC催化剂,考察了AC表面化学性质对催化剂组成、Cu物种颗粒尺寸以及催化甲醇氧化羰基化反应性能的影响.对AC载体和相应Cu/AC催化剂的表征结果表明,AC在氮气中于600℃热处理后表面大部分羧基被消除,有利于催化剂中Cu物种的分散和减小颗粒尺寸;进一步升高温度至800℃,AC表面部分内酯、酸酐、酚类和醚类官能团被消除,导致催化剂中Cu物种发生团聚和烧结.随着表面含氧官能团数量的减少,前驱体与载体之间的相互作用力减弱,促进Cu2+还原为Cu+或Cu0.而氨气气氛下热处理会导致AC表面更多含氧官能团被消除,但同时引入了吡啶氮、吡咯氮和4价氮等含氮官能团,更利于催化剂中Cu物种的分散和减小颗粒尺寸.随着表面含氮官能团数量的增加,前驱体与载体之间的相互作用力增强,抑制了Cu2+的还原.实验结果表明,催化剂的活性随着Cu物种的颗粒尺寸而改变,当以氨气气氛下于800℃热处理的AC为载体时,Cu物种的颗粒尺寸最小(6.8 nm),催化性能最佳,催化反应的甲醇转化率、碳酸二甲酯(DMC)的时空收率和选择性分别为9.6％,278.7 mg·g-1·h-1和68.3％.

关键词：表面化学性质、Cu/AC催化剂、催化剂组成、颗粒尺寸、氧化羰基化

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分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金批准号:21276169,U1510203资助.Supported by the National Natural Science Foundation of China.21276169,U1510203

在线出版日期：2016-09-22（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：1380-1389