TiO2负载单金属镍(铂)催化剂在甲烷解离反应中抗积碳能力的理论研究

摘要：

研究碳原子在TiO2(101)负载镍或铂原子上的吸附行为对于阐明积碳问题提供了一个热力学线索.广义梯度近似密度泛函理论的PBE计算结果表明,镍在TiO2表面最稳定构型的吸附能为347.16 kJ/mol,铂对应的最稳定构型的吸附能为315.9 kJ/mol,而且2种金属的最稳定构型均处于TiO2表面2个O2c原子之间的桥位.吸附金属原子后,TiO2的态密度图中各电子峰向低能量方向移动,体系趋于稳定.从态密度图可知,碳的p轨道与金属原子的d轨道发生叠加,说明碳原子与金属原子成键,从而使吸附后Ni或Pt与O原子之间的相互作用减弱.碳原子吸附在Ni/TiO2(101)和Pt/TiO2(101)表面的最佳吸附结构的吸附能分别为474.19和570.08 kJ/mol,说明TiO2负载铂催化剂在甲烷重整反应中抗积碳能力较强.

关键词：二氧化钛、积碳、吸附、镍、铂、甲烷解离反应

所属期刊栏目：35

分类号：O641(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：the National Natural Science Foundation of China.20975040,21173086,U1301245;the Natural Science Foundation Guangdong Province,ChinaNo.10351064101000000.国家自然科学基金20975040,21173086;国家自然科学基金广东基金重点项目U1301245;广东省自然科学基金10351064101000000

在线出版日期：2014-12-12（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：2138-2145