埃洛石纳米管的改性方式对其负载的金催化剂在环己烷液相选择性氧化反应中的催化性能的影响

摘要：

为了提高纳米金在埃洛石纳米管(halloysite nanotubes,HNTs)上的负载率并改善负载型金催化剂的稳定性,采用经过有机硅烷(N-(β-氨乙基)-γ-氨丙基三甲氧基硅烷,AEAPTMS)化学改性的埃洛石纳米管(AHNTs)作为载体,利用AEAPTMS上的-NH2能够配位俘获金离子的特点,实现了金的前驱体HAuCl4·4H2O在化学改性埃洛石上的高效负载,经硼氢化钠液相还原获得了化学改性埃洛石AHNTs负载的纳米金催化剂样品1.5％(质量分数)Au/AHNTs(金的实际负载量为1.43％(质量分数)).采用FT-IR和29Si CP/MAS NMR表征了埃洛石的化学改性效果,并采用TEM及XPS分别表征了该催化剂样品上纳米金的粒径分布和催化剂表面金的价态.研究结果表明,平均粒径为2.5 nm金颗粒高度分散在经过化学改性的埃洛石纳米管上,且金元素主要以金属态Au0的形式存在.表征了该催化剂样品在环己烷液相选择性氧化反应中的催化活性和选择性,在反应温度170℃,压力2 MPa下反应2h,环己烷的转化率达到9.06％,对目标产物环己酮和环己醇(KA油)的选择性达到83.06％,且循环使用4次后,对环己烷的转化率还能达到5.82％,对KA油的选择性维持在81.39％,仍能满足该反应体系对催化剂的活性和选择性的基本要求.与之相比,物理改性的埃洛石载体PHNTs负载的金催化剂样品2.0％(质量分数)A～AHNTs(金的实际负载量为1.40％(质量分数))在相同的模型反应条件下,虽然新鲜催化剂的活性和选择性略微优于化学改性埃洛石AHNTs负载的金催化剂样品1.5％(质量分数)AJAHNTs,但其稳定性较化学改性埃洛石所负载的金催化剂差,经过3次循环使用,对KA油的选择性已经下降至71.31％.上述结果表明,埃洛石载体的改性方式对其负载的金催化剂的稳定性有显著影响,经化学改性的埃洛石载体与活性组分金之间较强的相互作用力有助于提高其所负载的金催化剂的稳定性.

关键词：催化剂载体;改性;金纳米粒子;环己烷液相选择性氧化

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分类号：O643.32(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金21166010

在线出版日期：2022-03-24（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共11页

页码：518-528