柠檬酸处理对ZSM-5分子筛甲缩醛气相羰基化性能的影响

摘要：

采用柠檬酸对晶种法制备的低硅铝比ZSM-5纳米晶聚集体进行改性处理,并将其应用于催化甲缩醛(DMM)气相羰基化合成甲氧基乙酸甲脂(MMAc)反应.结果表明,通过调控柠檬酸处理时间可以有效地改进所制备ZSM-5分子筛的催化羰基化性能.其中,使用0.2 mol/L柠檬酸在80℃下处理12 h后的ZSM-5分子筛可获得59.5％DMM 转化率和59.3％的 MMAc 选择性,MMAc 收率从 16.9％提高到35.3％.通过 SEM、TEM、ICP、N2-BET、Py-FTIR、NH3-TPD等表征手段对分子筛进行详细表征分析,发现适当调控柠檬酸处理时间,可使得纳米晶聚集体ZSM-5分子筛酸强度降低,并暴露出更多的中强B酸位点,同时增大分子筛比表面积及孔道体积.酸性位点的增多促使DMM转化率提高,而酸强度的降低、比表面积及孔道体积的增加,有助于调控中间物种的反应路径及扩散程度,进而抑制部分副反应,提高目标产物MMAc的选择性.

关键词：ZSM-5分子筛;柠檬酸处理;羰基化;甲缩醛;甲氧基乙酸甲酯

所属期刊栏目：35

分类号：O643.32(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金项目21703127

在线出版日期：2021-09-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：22-30