碱性CeO2载体对Ru/CeO2催化剂氨合成活性的影响

摘要：

钌基催化剂因其在低温低压下具有比常规的铁基催化剂更具活性的特点成为合成氨催化剂的理想选择.我们研究了CeO2载体表面碱性对Ru基合成氨催化剂的影响.通过调节KOH沉淀剂的量来制备具有不同碱性位点的CeO2载体(pH=10/11/12),证明了催化剂适当碱性位点密度提高了合成氨催化活性.催化性能测试结果表明,1.25％ Ru/CeO2-11催化剂在3.8 MPa,450 ℃,H2/N2=3(60 mL·min-1)下表现出优异的氨合成活性(7040μmol·g-1·h-1).CeO2-11的碱性位点增强了载体的电子给予能力,这有利于电子向活性金属Ru转移,从而促进了N2的活化.碱金属和碱土金属的引入提高了活性金属Ru的还原能力.4％Cs-1.25％Ru/CeO2-11(12 000μmol·g-1·h-1)催化剂具有更多的氧空位,这增加了Ru周围的电子密度并促进了N≡N的裂解.通过XRD,BET,SEM,CO2-TPD,H2-TPR和XPS分析了不同碱性CeO2载体对合成氨催化反应的影响.

关键词：稀土氧化物、氨合成、多相催化、碱性影响、钌基催化剂

所属期刊栏目：32

分类号：O643.32(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：This work are supported by the Natural Science Foundation of ChinaGrant 21671147;Scientific and Technologial Innovation Programs of Higher Education Institutions in Shanxi,State Key Laboratory of Coal and CBM Co-miningGrant 2016012004

在线出版日期：2018-10-26（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：349-358