过渡金属/氮掺杂石墨催化剂的制备及电催化氧还原
用简单的化学方法制备了过渡金属(TM)壳聚糖水杨醛席夫碱配合物,然后以此配合物为金属源和N源、以硝酸预处理石墨为载体,经热处理后制备了过渡金属/氮掺杂石墨催化剂TM-N-C-t(TM=Co,Ni,Cu;t=200,400,600,800,1 000℃).以此催化剂为修饰剂制备了玻碳修饰电极,并用循环伏安法(CV)和旋转圆盘电极(RDE)伏安法研究了催化剂TM-N-C-t的电化学行为和电催化氧还原(ORR)的催化性能,催化剂的组成和结构采用TG,FT-IR,XRD,XPS等技术进行了表征.研究结果表明,催化剂TM-N-C-t对ORR均显示不同程度的催化活性,其中以1 000℃热处理的钴基催化剂Co-N-C-1000的催化活性最好,其活性已接近相同条件下的商用催化剂JM 20% Pt/C,催化活性位主要为Co-N-C.根据扩散控制的不可逆反应的循环伏安行为,计算得到了TM-N-C-t催化剂电催化ORR的动力学参数,并以此提出了氧还原催化反应的机理,在活性最好的催化剂Co-N-C-1000修饰电极上,氧气以4e转移途径被还原为水.
过渡金属/氮掺杂石墨、电催化、氧还原、动力学、催化活化位
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O646;O643.3(物理化学(理论化学)、化学物理学)
山西省自然科学基金:“碳载壳聚糖希夫碱金属配合物燃料电池阴极催化剂制备及电催化氧还原研究”2013011012-1.
2015-02-10(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
553-563