EU-1分子筛相邻酸性位的DFT计算和酸性表征

摘要：

利用量子力学中的密度泛函理论(DFT),对EU-1分子筛中与T1、T2、T3、T6、T7、T8位相邻的骨架铝原子的落位稳定性及酸强度进行理论计算.通过计算得知,双A1原子在EU-1分子筛骨架中优先落位于Al7(Si6-Si7)Al8、Al1(Si2-Si2)Al1、Al2(Si1-Si2)Al2、Al1(Si2-Si2) Al3、Al1 (Si2) Al3;根据(Al/Si,H)取代能确定了质子的落位,质子氢较易落位于(O12-H)Al1-(O12-H)Al1、(O12-H)Al1-Al1(O13-H)、(O12-H) Al1-Al1(O12-H)、(O14-H)Al2-(O14-H) Al2、Al2(O12-H)-(O14-H)Al2、Al1(O12-H)-(O15-H)Al3、(O26-H)Al7-Al8(O28-H);且根据质子亲和势分析知,EU-1分子筛骨架中质子氢落位于NNN位的Brφnsted酸强度小于NNNN位.借助1H MASNMR分析合成的不同硅铝比的样品,可知硅铝比低的EU-1分子筛Brφnsted酸吸收峰的面积增加;由NH3-TPD可知硅铝比低的EU-1分子筛的强酸脱附峰温度降低,酸强度减小.硅铝比低的EU-1分子筛的强酸表现出酸量高、酸强度低的性质.

关键词：EU-1分子筛、密度泛函理论、相邻酸性位

所属期刊栏目：28

分类号：O611.4;O6-39;O643.36(无机化学)

资助基金：国家重点基础研究发展规划973项目2012CB215002,国家自然科学基金20973123及山西省自然科学基金2013011041-1.

在线出版日期：2014-12-11（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页码：474-484