光照和加热条件下Pt/TiO2催化二氧化碳加氢
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光照和加热条件下Pt/TiO2催化二氧化碳加氢

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浸渍法制备了Pt负载量为0.5 to 2%的Pt/TiO2催化剂,考察它们在光照和加热条件下二氧化碳催化加氢性能.结果表明,二氧化碳加氢反应均可在Pt/TiO2的催化下进行,但在不同反应条件下加氢反应通过不同方式进行.在加热条件下,二氧化碳可转化为一氧化碳和甲烷,且在低温加热条件下一氧化碳是主产物(CO选择性为100%,250℃,0.5% Pt/TiO2).在1.5% Pt/TiO2催化剂上,当反应温度从250℃升高到450 ℃时,CH4的选择性由0增加到60.94%.同时,增加Pt的负载量也会导致CH4的选择性的增加.然而,在光照条件下,产物只有甲烷.CO2-TPD结果表明,二氧化碳通过羰基基团与作为吸附中心的Pt相连接.结合催化活性与表征结果,提出在光照条件下,反应可能以二氧化碳和氢气分别被光生电子活化反应生成甲酸中间体,随后经由甲酸加氢和脱水生成甲烷的机理进行.而在加热条件下,反应可能以二氧化碳首先吸附在催化剂表面形成羰基Pt物种,随后加氢生成一氧化碳,一氧化碳继续加氢生成甲烷的机理进行.

光催化、热催化、CO2加氢

28

O643.32(物理化学(理论化学)、化学物理学)

This work was supported by the National Sciences Foundation of China21433007,21173242;This work is supported by the National Science Foundation of China 21173242,973 Program and 863 Program of Department of Sciences and Technology of China Grant Nos.2012AA051501 and 2013CB632404.

2014-12-11(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

436-449

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分子催化

1001-3555

62-1039/O6

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2014,28(5)

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