二氧化碳和丙烯直接合成甲基丙烯酸NiPW12O40催化剂的研究

摘要：

用硝酸镍对磷钨酸(TPA)进行改性制得NiPW12O40催化剂. 采用ICP、 XRD、 TG-DTA、 IR、 TPD-MS和微反技术研究了催化剂的化学组成、分子结构、化学吸附性质和催化反应性能. 在350 ℃下, NiPW12O40催化剂仍保持原有的Keggin结构, 其表面存在两种活性基元. CO2在Lewis酸位Ni(Ⅱ)和Lewis碱位Ni-O-W的桥氧协同作用下可生成CO2桥式吸附态Ni(Ⅱ)←O-(CO)-(O-Ni). 丙烯以中间碳上的氢和甲基上的氢分别在两种活性基元吸附. 在氢转移和碳插入作用下得到了相应的反应产物即甲基丙烯酸(MAA)和3-丁烯酸(β-butenic acid). 在290 ℃, 1 MPa的反应条件下, 丙烯的摩尔转化率2.7%, MAA选择性96%.

关键词：NiPW12O40催化剂、二氧化碳、丙烯、甲基丙烯酸、Keggin结构

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分类号：O643.32(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家重点基础研究发展计划973计划2001CCA03600

在线出版日期：2003-12-12（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：347-352