WO3-x/CFs三相催化剂的制备及其可见光催化转化甲烷制甲醇

摘要：

将甲烷选择性转化为平台分子甲醇是有效利用天然气资源的理想途径之一,低碳排放的光催化技术可在室温常压下活化与转化甲烷,但水相光催化体系的甲烷转化性能仍较低.采用水热法首先合成富含氧缺陷的氧化钨(WO3-x),借助聚四氟乙烯浓缩液(PTFE)将WO3-x负载至碳纤维(CFs)表面制备WO3-x/CFs三相光催化剂,改变PTFE添加量可调控WO3-x/CFs的表面浸润性,通过XRD、SEM、水接触角、电子顺磁共振波谱仪(EPR)和低温氮吸脱附等测试技术对催化剂的形貌、结构与表面特性进行系统表征.可见光催化实验结果表明:WO3-x/CFs三相体系可显著提升甲烷至甲醇的转化性能,最优催化剂WO3-x/CFs-0.3的甲烷转化量为2522.20μmol·g?1,分别为WO3-x/氧化铟锡导电玻璃(Glas)与粉末WO3-x两相体系的1.76倍和2.48倍;相应的甲醇产生量为1918.83μmol·g?1,分别为WO3-x/Glas与粉末WO3-x体系的2.81倍和4.69倍,同时三相体系的甲醇选择性高达76.76％.WO3-x/CFs光催化性能增强主要源于疏水性催化剂形成的气-液-固三相界面,消耗的甲烷可经CFs气体传输通道直接传质至催化界面,促进甲烷分子活化与转化.此外,三相光催化体系循环稳定性优异,WO3-x/CFs-0.3经6次循环后甲醇产生量仍可达1506.98μmol·g?1.

关键词：甲烷、甲醇、可见光催化、WO3-x、三相界面、碳纤维

所属期刊栏目：40

分类号：TB333(工程材料学)

资助基金：国家自然科学基金;国家自然科学基金;河南省自然科学基金项目;河南省科技攻关重点项目;河南省教育厅重点科研项目

在线出版日期：2023-05-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共13页

页码：2709-2721