ZIF-67负载Pd/Pd–Cu复合纳米催化剂的制备及其加氢催化性能

摘要：

1,3-丁二烯选择性加氢是石油化工中有效脱除1,3-丁二烯的方法.选用金属有机骨架ZIF-67作为载体,通过浸渍和H2还原法控制合成了Pd/ZIF-67和PdCu/ZIF-67复合纳米催化剂.采用XRD、氮气低温物理吸附、TEM、EDS、XPS等方法对Pd/ZIF-67和PdCu/ZIF-67进行了系统的物理化学性质表征,并在石英微型固定床上探索了其在1,3-丁二烯加氢反应中的催化活性、选择性和稳定性.结果表明,Pd/ZIF-67和PdCu/ZIF-67(1:1)中Pd和Cu分别以Pd2+和Cu2+存在,Pd纳米粒子和Pd–Cu纳米粒子高度分散在ZIF-67上.由于金属Pd–Cu和载体ZIF-67之间的相互作用以及Pd和Cu双金属间的几何效应,PdCu/ZIF-67(1:1)的催化活性低于Pd/ZIF-67.Pd/ZIF-67在50℃催化1,3-丁二烯加氢时,1,3-丁二烯的转化率和总丁烯的选择性分别为99.9％和79.6％.PdCu/ZIF-67(1:1)在130℃催化反应7 h后1,3-丁二烯的转化率和总丁烯的选择性分别为93.2％和64.3％.提高Cu的含量,PdCu/ZIF-67对于1,3-丁二烯的转化率降低,而对总丁烯的选择性提高.PdCu/ZIF-67(1:1)比Pd/ZIF-67具有更高的稳定性,可以连续运行50 h,催化活性和丁烯选择性几乎保持不变.研究结果为新型高效加氢催化剂的设计制备提供了启示和参考.

关键词：催化剂、催化作用、加氢、纳米粒子、双金属、金属有机骨架、1、3-丁二烯

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分类号：O643.3(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金;山东省自然科学基金;潍坊市高新区科技惠民计划;潍坊学院博士科研基金项目

在线出版日期：2022-08-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共12页

页码：3376-3387