金属硫化物基异质结光催化剂:原理、影响、应用和原位表征
金属硫化物的窄带隙使其具有吸收可见光和红外光的优势,因此可以用于开发高效的光催化剂.同时,金属硫化物具有出色的电荷分离、较强的光还原能力和低氧化还原能垒.然而,单一金属硫化物通常具有光吸收强度不高和电子-空穴快速复合的问题.在仅考虑光吸收范围时,应选择带隙较窄的光催化剂,但其氧化还原能力较低.此外,金属硫化物易发生光腐蚀.近年来,研究发现,在两种及以上光催化剂间构建异质结可以抑制单一催化剂载流子的复合,促使电子与空穴的分离;同时,异质结光催化剂也被证实可以提高光吸收和增加反应活性位点,是解决金属硫化物自身不足的重要措施.本文总结了金属硫化物用于光催化反应的优势和缺陷,讨论了构建异质结对单一金属硫化物的影响.不同的合成方法对于异质结光催化剂的形貌结构及性能具有重要影响,列举了一些金属硫化物异质结合成方法实例,例如水热合成法、离子交换法、静电纺丝法和原位光化学沉积法等.异质结光催化剂的种类可以根据电子转移机理分为肖特基结、type II型、Z型和S型异质结等.随后,概述了金属硫化物异质结在环境和能源领域的应用,比较了不同类型金属硫化物异质结的光催化活性.充分利用光生电子和空穴分别驱动氧化和还原反应,这不仅提高了光催化效率,而且拓宽了光催化剂的应用.此外,对异质结的电子转移机理进行了深入讨论,以往的表征手段通常只能间接证明异质结可以抑制电子空穴的复合,进而促进光催化活性,并未直接观察到电子转移路径.近年来,原位表征技术的快速发展弥补了异质结的证据不足,通过原位X射线光电子能谱、原位开尔文探针力显微镜和原位电子顺磁共振等表征手段可以观察到电子转移路径,并可利用原位红外监测反应过程中的中间产物和副产物的生成情况,逐步完善了异质结光催化剂机理的探究.本文还展望了金属硫化物异质结构建过程中面临的一些挑战,虽然金属硫化物基异质结光催化剂改善了载流子快速重组的缺点,但其光催化活性仍未达到实现产业化应用的水平.开发出一种具有宽谱带范围可见光吸收、快速电荷分离、大量活性位点、强氧化还原能力和较好稳定性的高性能金属硫化物基异质结光催化剂仍需做大量的工作.未来可以通过调控形貌、元素掺杂、缺陷工程和增加反应活性位点等策略来进一步提高金属硫化物基异质结光催化剂的活性.
光催化、金属硫化物、异质结、电荷分离、应用
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O643;TH742;TQ426.8
2023-08-11（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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