氮还原反应中氨定量假阳性结果的来源与消除方法
氨(NH3)广泛应用于化肥等工业化学品的生产中,年消耗量巨大.同时,氨具有高氢含量和高能量密度,可作为清洁能源载体和燃料,具有广阔的应用前景.因此,合成氨工业在国民经济和社会发展中起着重要作用.目前,合成氨的主要采用传统的Haber-Bosch工艺,但其严苛的操作条件导致了大量能源消耗和二氧化碳排放,进一步加剧了全球变暖.在全球能源危机和环境问题的背景下,开发可再生能源驱动的绿色高效氨合成技术受到广泛关注.其中,以光催化和电催化为动力的氮还原反应(NRR)被认为是最有前途的方法之一.然而,由于N2吸附动力学缓慢,N≡N键分裂困难且析氢反应严重,目前电催化和光催化氮还原的产率和法拉第效率都较低.近年来,得益于各种催化剂和电解液的发展,NRR产率和法拉第效率不断提升,但也逐渐暴露出一些严重的问题——测试结果呈现高波动性和低重复性,甚至假阳性,这使得人们对NRR的发展前景产生了怀疑.由于NRR反应的产量极低(通常为纳/微摩尔水平),所以反应过程中的微量污染都可能严重影响NH3的定量结果,从而导致对NRR反应体系性能的误判.因此,如何保证得到的产物NH3完全来自于氮气的还原是一个难题.本文基于NRR反应整个检测流程中的污染源和不确定性,包括来自反应物和实验装置中的杂质,各种定量方法的固有缺陷,甚至一些细微的定量仪器误差等,将影响氨定量的潜在因素细分为催化剂污染、实验过程中引入的污染以及量化方法的固有缺陷等,详细讨论了这些潜在因素如何干扰氨的最终定量结果,并总结了己报道的相应消除干扰策略.此外,结合本课题组在NRR领域的研究经验,提出了一套严格的NRR检测办法,该办法针对NRR检测的三个阶段:检测前、检测中和定量过程,提出了相应建议.最后,对该领域的未来发展进行了展望,提出一些关键问题和发展方向,希望能为促进NRR研究发展提供一些借鉴.
氮还原反应、氨定量、假阳性、污染、同位素
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R373.9;R759.1;TS107
2023-02-06（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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