光催化转化低浓度NO的进展与展望
氮氧化物NOx会引起酸雨、光化学烟雾等环境问题,危害人类身体健康和生存环境.环境NOx污染中,NO约占95%.当NO浓度低于ppm级时,它可以长期稳定地存在于空气中.同时,"富煤、贫油、少气"仍然是我国能源发展的基本现状,煤炭在燃烧过程中会释放SO2,H2S,NO等多种有害物质.中国在第75届联合国大会上提出力争2030年实现碳达峰,2060年实现碳中和的目标.因此,如何降低NO等污染物及其在处理过程中的能耗已成为目前面临的重要挑战.然而,传统的物理或化学方法 难以处理低浓度的NO,对设备要求高且成本效益不佳.光催化技术作为一种以半导体为催化剂,以光为驱动力的高效环保净化技术,能在光激发下产生活性自由基,将低浓度的NO转化为无毒的硝酸盐或氮气,这对优化我国能源结构,实现碳达峰和碳中和的战略目标具有重要意义.本文概述了目前光催化转化NO的三种方式,即光催化氧化、光催化还原和光催化直接分解的基本原理和最新进展.其中,光催化氧化NO是当前的研究热点,本文对其研究进展进行了详细总结.人们广泛研究了使用铋基材料、石墨相氮化碳和二氧化钛等材料光催化转化NO,相关催化材料的开发主要从提高材料光利用率和抑制电子空穴复合两方面进行,采用的改性手段包括晶面调控、表面修饰、构建异质结和元素掺杂等.除了催化剂本身,湿度和光照强度等条件对催化效率的影响也很大.此外,实时监测光催化反应过程,明确NO在催化剂表面的吸附、活化与转化过程,探索催化剂的电子结构及载流子迁移路径,掌握表面活性位点的微观结构特性,将为开发新型高效光催化剂提供更多的科学依据.因此,从实验和理论出发,详细讨论了原位红外等技术和第一性原理计算在光催化转化NO中的应用实例和应用方法,从而更好地阐明反应机理.本文还对当前ppb级NO处理所面临的挑战和未来发展加以展望和总结,实验室条件和实际应用条件差距很大,如何才能使材料在实际应用过程中具有较好且稳定的光催化效果,早日走出实验室,实现应用是目前面临的一大难题.但可以预见的是,半导体光催化技术在污染防治和生态环境保护方面将发挥越来越重要的作用.
一氧化氮、低浓度、碳中和、半导体光催化、密度泛函理论计算
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O643.36;TQ426.6;TQ174
2022-09-06(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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