多金属氧酸盐材料在二氧化碳电催化还原领域中的研究进展

摘要：

随着工业发展和全球人口的持续增长,人类对化石燃料的消耗日益增加,从而导致大气中二氧化碳含量的显著增加以及与之相伴的一系列环境问题.电化学还原二氧化碳制备高附加值的燃料和化学品具有稳定的效率和较高的经济可行性等特点,目前已成为一种有前景的策略来缓解当前全球面临的能源短缺和气候变暖问题.然而,电催化二氧化碳还原过程存在反应能垒高和复杂的多电子/质子耦合过程等不足,因此,合理有效的电催化剂设计成为该领域的关键问题.近年,理解和明确电化学二氧化碳还原反应过程的活性起源、选择性调控机制和催化反应机理已成为高效电催化剂设计过程中的重要指导原则.作为一类独特的纳米尺度的金属氧簇,多金属氧酸盐(多酸)已成为二氧化碳还原领域的热点材料.尤其是,多酸明确的结构、优越的电子/质子存储转移能力和二氧化碳吸附活化能力有助于探究二氧化碳还原反应过程中的活性起源和构效机制.因此,利用多酸阐明电化学二氧化碳还原反应中的这些关键问题对于开发高效、可实用化的电催化剂意义重大.本文综述了近年多酸在电催化二氧化碳还原反应中取得的进展,重点介绍了多酸阴离子均相分子催化剂、多酸基无机-有机杂化材料催化剂、多酸电解质溶液、多酸-纳米复合材料在电催化二氧化碳还原反应中的应用.利用密度泛函理论结合原位实验证据推测了可能的反应机理,探讨了多酸对电催化活性和产物选择性的影响,揭示了电子/质子存储-转移过程和多酸表面修饰工程在电催化二氧化碳还原过程中的重要作用.最后,本文还分析了多酸基材料存在的问题与面临的挑战,并对多酸基材料在二氧化碳还原领域的未来发展进行了展望,这对理解电催化二氧化碳还原反应中的关键步骤和开发新型高效的电催化二氧化碳还原电催化剂具有启发意义.

关键词：多金属氧酸盐、电催化、二氧化碳还原、电子转移、机理

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资助基金：This work was supported by the National Natural Science Foundation of China ;the Fundamental Research Funds for the Central Universities ;the National MCF Energy R&D Program ;Innovative Research Group Project of the National Natural Science Foundation of China ;Natural Science Foundation of Jiangsu Province ;Key-Area Research and Development Program of Guangdong Province ;the Collaborative Innovation Center of Suzhou Nano Science & Technology, the Priority Academic Program Development of Jiangsu Higher Education Institutions ;the Foundation of Jilin Educational Committee ;the Specialized Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education ;and the Opening Project of Key Laboratory of Polyoxometalate Science of Ministry of Education. 国家自然科学基金;中央高校基础研究基金项目;国家MCF能源研究;开发计划;国家自然科学基金创新研究群体项目;江苏省自然科学基金;广东省重点领域研发计划项目;苏州纳米科技协同创新中心;江苏省高等学校重点学科建设项目;111计划;吉林省科技发展计划项目;吉林省教育厅基金项目;高等学校博士学科点专项科研基金;多酸科学教育部重点实验室开放项目

在线出版日期：2021-03-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共18页

页码：920-937