用于生物质水相加氢多相负载型金属催化剂的稳定策略
生物质是天然的可再生能源和资源,具有来源广泛、储量丰富、价格低廉的优点以及可转化为高附加值化学品的多功能性,因此作为传统化石能源替代材料受到广泛关注和研究.将生物质通过催化转化为平台化合物再进一步利用是生物质利用的重要途径,其中催化加氢是常用的反应之一.由于绝大多数生物质平台化合物分子中都含氧元素,其加氢过程中会不可避免的产生水,同时水作为绿色环保,价廉易得的溶剂,可以溶解绝大多数生物质平台化合物,因此选择水做溶剂具有重要意义.负载型纳米金属催化剂(如Au、Rh、Pt、Pd、Ru、Cu和Co等)在生物质水相加氢反应中具有广泛的应用,但其在水相反应条件下(通常为高温、高压、强酸性等苛刻条件)容易在反应过程中发生纳米金属粒子的团聚、流失以及载体的坍塌、结构转变等引起失活.因此,发展可以在水相体系中稳定的金属多相催化剂对生物质资源化利用非常必要.本文首先综述了溶剂水对反应的影响以及负载型金属催化剂在水相体系中的失活类型与机理,内容包括:(1)溶剂水对催化剂及催化加氢反应的积极作用,包含提高转化率和影响产物选择性;(2)溶剂水引起催化剂失活的原因,如引起金属纳米粒子发生团聚、氧化、流失以及载体发生溶解、坍塌、结构转变等.从负载型金属催化剂的失活机理入手,分别从提高金属纳米粒子的稳定性和载体的稳定性两个方向综述了提高负载型金属催化剂稳定性的普适性策略,内容包括:(1)通过界面限域策略增强金属-载体相互作用的方式提高金属纳米粒子在载体上的稳定性,包括有机基团配位、杂原子配位、镶嵌法等;(2)通过空间限域策略将金属纳米颗粒封装的方式提高金属纳米粒子的稳定性,包括利用一维的空心管状材料、二维的超薄材料以及三位的空心球(笼)材料等;(3)通过提高载体(主要为氧化物载体)的稳定性以提高催化剂整体稳定性,包括对载体进行修饰、包覆、杂化等方式.本工作所综述的提高生物质水相加氢金属催化剂稳定性的策略为高稳定性催化剂的设计指出了方向.
生物质转化、多相催化剂、金属催化剂、水相反应、稳定性
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This work was supported by the National Natural Science Foundation of China ;国家自然科学基金
2021-03-18（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
共16页
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