MoS2@ZnxCd1-xS增强可见光诱导产氢性能同时降解抗生素废水:固溶体策略助力光催化
随着工业化进程的加快, 能源的需求亦随之增长. 以传统不可再生的化石燃料为主体的能源结构, 虽然可以满足日常能源需求, 但是使用后其排放的氮氧化物, 硫氧化物以及CO2温室气体将会对人类的环境造成污染. 因此, 开发清洁可持续的新型能源成为重要的研究方向之一. 氢能作为一种可持续能源, 具有高热值、零排放等优点, 而光催化粉末体系制氢则具有低成本, 低污染等优势. 因此, 光催化制氢有望成为未来氢能重要的生产方式之一. 然而, 由于目前关于光催化制氢的研究大多集中于牺牲剂体系, 例如醇类及醇胺类体系. 传统牺牲剂体系作为探索光催化制氢的作用机制是很有效的, 但是具体到未来工业化进程中, 其经济性还需进一步的提高, 且其中甲醇、乙醇等本身也可作为一种燃料使用. 因此, 开发廉价的牺牲剂体系, 也成了未来工业化进程中的一个重要方面. 本文选用MoS2@ZnxCd1-xS作为催化剂, 以抗生素废水作为牺牲剂, 在可见光照射下实现产氢的同时, 降解阿莫西林抗生素废水, 相比于单独的MoS2@ZnS及MoS2@CdS体系, 性能明显的提高. 通过扫描电镜与元素分布测试证明了各个元素的存在及分布. XRD结果表明, MoS2@ZnxCd1-xS是以固溶体形式存在, 并非简单地物理混合. 随后HRTEM进一步证实所形成的固溶体催化剂呈六方晶相. 采用XPS和Raman分析了元素的化学环境, 发现固溶体与MoS2可能是通过Mo-S-Cd/Zn键而结合; 而MoS2表现出1-T与2-H的混相结构. 材料的吸光性能通过紫外可见漫反射测试. 我们发现, 随着ZnS含量的不断增加, 固溶体在可见光区域的吸收不断减弱, 同时吸收带边向着紫外光区移动. 而光催化制氢性能测试实验表明, Zn0.5Cd0.5S体系呈现出最佳的性能, 这可能是因为当Cd:Zn=1:1时, 固溶体策略对于CdS在热力学与动力学方面的提升均达到最佳. 而MoS2量的增加, 产氢效果也呈现出"火山峰"似的规律, 过多的MoS2将会吸收主要的入射光, 从而使Zn0.5Cd0.5S不能被有效地激发进而参与到反应中去. 液相色谱-质谱联用技术表明阿莫西林的降解不仅仅是由于吸附所致, 光催化也存在一定的贡献. 而反应前后的XRD与XPS结果则表明了催化剂结构稳定.
光催化、氢能、抗生素废水、降解、协同
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We thank the National Natural Science Foundation of China21773153;the National Key Basic Research and Development Program 2018YFB1502001 for the financial support as well as the Funding support from Centre of Hydrogen Science, Shanghai Jiao Tong University, China. 基金来源: 国家自然科学基金21773153;国家重点基础研究发展计划2018YFB1502001;上海交通大学氢科学中心经费
2019-11-05（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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