可见光辐射下富勒烯[60]-氧化铁复合催化剂的制备及光芬顿法降解有机污染物研究
采用简单的可升级的化学浸渍法, 将 Fe2O3掺杂到富勒烯[60](C60) 上, 制得 C60-Fe2O3纳米复合材料. 采用了粉末 X射线衍射、X 射线光电子能谱 (XPS)、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见吸收光谱、拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱, 对其进行了表征. 结果发现, XPS 数据中, Fe2p3/2和 Fe2p1/2的 XPS 特征峰分别位于结合能 710.9 和 724.1 eV 处, 对应Fe2O3的 Fe3+. 富勒烯颗粒均匀分散在 Fe2O3纳米颗粒表面, Fe2O3纳米颗粒的平均尺寸大约为 20-30 nm; Fe2O3对于可见光只有微弱的吸收, 而制备出的 C60-Fe2O3纳米复合材料对于可见光有较强的吸收响应.本文将 C60-Fe2O3纳米复合光催化材料用于光催化降解 50 mL, 20mg/lMB 和 50 mL, 10 mg/L 苯酚实验. 结果发现, 在双氧水存在下和可见光 (>420 nm) 辐射条件下, C60-Fe2O3对上述有机污染物均有较好的降解效果. 通过测定上述有机物的削减程度, 评估了 C60-Fe2O3催化剂的光催化活性, 通过改变实验条件, 得到可见光/C60-Fe2O3/双氧水体系的最佳光催化降解条件: 在 pH 值为 3.06~10.34 的范围内, 投加 0.02 g 催化剂, 5 mol/L 双氧水. 结果表明, 在最佳条件下, 亚甲基蓝在 80 min 内脱色率能达到 98.9%, 矿化率能达到 71%. 浸出实验的结果表明, C60-Fe2O3复合光催化剂中的铁浸出量可以忽略不计. 经过 5 次循环使用后, C60-Fe2O3复合光催化剂仍具有较高的光催化活性. 为了进一步验证 C60-Fe2O3复合光催化剂的应用广泛性, 本文在可见光/C60-Fe2O3/双氧水体系下, 开展了降解 RhB, MO 和苯酚的试验, 结果发现, 该催化剂它们也具有高的降解效果. 机理研究发现, C60-Fe2O3复合光催化剂的高效催化能力可归因于 C60和 Fe2O3的协同效应: 在可见光辐射下, 由于 C60具有独特的光敏性特征, 能够接收电子并把它们转移到 Fe2O3的 Fe3d 轨道, 并通过一系列反应, 达到 Fe3+/Fe2+循环平衡. 利用活性组分捕集实验, 对光催化反应过程中的主要活性氧化剂进行了区分. 结果表明, 羟基自由基在整个过程中发挥了最主要的作用.
C60-Fe2O3、多相光催化、光-芬顿、可见光、活性成份的捕获
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国家自然科学基金21347006,21576175,51478285,51403148;苏州科技大学江苏省环境科学与工程重点实验室开放课题zd131205;水处理技术与材料协同创新中心,苏州分离净化材料和技术重点实验室SZS201512.The work was supported by the National Natural Science Foundation of China21347006,21576175,51478285,51403148;the Opening Project of Key Laboratory of Jiangsu Province environmental science and engineering of Suzhou University of Science and Technologyzd131205;Collabora-tive Innovation Center of Technology and Material of Water Treatment and Suzhou Key Lab of Separation and Purification Materials&TechnologiesSZS201512
2018-06-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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