Co掺杂SAPO-5分子筛制备及其催化氧气氧化环己烷反应性能
的稳定性.本文以传统均相Co盐催化剂的多相化为出发点,制备了Co掺杂SAPO-5与分子筛催化剂(Co-SAPO-5),考察了Co掺杂量对催化剂结构、表面性质以及氧气选择性氧化环己烷反应性能的影响.结果表明,一部分Co进入分子筛骨架,同时有少量Co以氧化钴形式高度分散在SAPO-5表面. Co掺杂对SAOP-5催化剂比表面积没有显著影响,但可使其孔体积减小.相反, Co掺杂可以提高SAOP-5分子筛表面B酸性位数量和总酸量.活性测试结果表明,环己烷转化率随着Co-SAPO-5催化剂中Co含量的增加而增加,但KA油选择性在转化率高于6.3%时急剧下降.还考察了反应温度、反应时间、初始氧气压力和催化剂用量对Co-SAPO-5分子筛催化剂性能的影响,得到了最优反应条件.以Co-SAPO-5-0.2(Co/Si摩尔比为0.2)分子筛为催化剂时, KA油总收率最高可达7.8%.另外, Co-SAPO-5催化剂在环己烷氧化反应中显示出很好的稳定性, Co-SAPO-5-0.2催化剂套用6次后活性几乎没有变化.
SAPO-5分子筛、钴、环己烷、选择氧化、氧气
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TQ4;TQ3
国家重点基础研究发展计划2010CB732300;国家自然科学基金21103048.This work was supported by the National Basic Research Program of China2010CB732300;the National Natural Science Foundation of China21103048
2016-04-21(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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273-280