Cu-ZnO-Al2O3复合催化剂上甘油选择氢解合成丙二醇
分别采用均匀共沉淀法、沉积-沉淀法和传统的共沉淀法制备了3种具有相似组成的Cu-ZnO-Al2O3催化剂(CZA-HP, CAZ-DP和CZA-CP)；同时还采用均匀共沉淀法制备了Cu-ZnO催化剂(CZ-HP)以用于比较. X射线衍射表征结果表明,以上方法制备的Cu-Zn-Al碱式碳酸盐前体中Cu2+, Zn2+和Al3+的混合均匀程度的顺序为CZA-DP<CZA-HP<CZA-CP. Al3+分散程度的提高和Al2O3与ZnO的紧密接触使得Cu-ZnO-Al2O3催化剂中金属Cu和ZnO具有更小的粒径.但ZnO-Al2O3间紧密接触也阻隔了Cu-ZnO-Al2O3催化剂中金属Cu与ZnO之间的相互作用.因此Al2O3的添加使得CZA-HP样品上的Cu粒子表现出最强的氧化还原能力.在473 K和6.0 MPa H2的反应条件下,以上三种Cu-ZnO-Al2O3催化剂均高选择性地催化甘油氢解为丙二醇(30%甘油转化率下的选择性>90%). Cu-ZnO-Al2O3催化剂表面单位Cu原子的本征活性顺序为CZA-DP < CZA-CP < CZ-HP < CZA-HP,与它们的氧化还原能力相一致.此外, Al2O3的添加还显著地抑制了Cu粒子在反应过程中的聚集,提高了催化剂的稳定性.经6次循环使用后, CZ-HP中Cu粒子的粒径从13.2增至45.2 nm,活性相应下降了45%；而CZA-HP中Cu粒子的粒径从8.3增至19.0 nm,活性仅下降了10%.
甘油、选择性氢解、丙二醇、铜、氧化锌、氧化铝、碱式碳酸盐前体、构效关系、催化剂稳定性
TQ4;TQ1
国家重点基础研究发展计划973计划,2011CB201400,2011CB808700;国家自然科学基金21173008,21373019,51121091.This work was supported by the National Basic Research Program of China973 Program,2011CB201400,2011CB808700;the National Natural Science Foundation of China21173008,21373019,51121091
2014-05-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
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