无氯Cu/AC催化剂的制备及其催化气相甲醇氧化羰基化反应性能

摘要：

以Cu2(NO3)(OH) 3/AC(活性碳)为催化剂前驱体,在惰性气氛中于不同温度热处理分别制得无氯的CuO/AC,Cu2O/AC和Cu0/AC催化剂,并用于甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应.结果表明,200℃处理制得的催化剂中,Cu物种以CuO为主.随着处理温度的升高,催化剂中CuO含量逐渐降低,而Cu2O含量增加;400℃制备的催化剂中,Cu物种仅以Cu2O形式存在;而450℃以上处理时则以Cu0形式存在.随着热处理温度的提高,相应催化剂活性逐渐增加,表明CuO,Cu2O和Cu0均具有催化活性,其活性大小的顺序为CuO<Cu2O<Cu0.在140℃,CO:MeOH:O2=4:10:1,SV=5 600 h-1条件下,450℃处理制备的Cu0/AC催化剂表现出较高的催化甲醇氧化羰基化活性,其中甲醇转化率达11.5%,DMC的时空收率和选择性分别为261.9 mg/(g·h)和76.0%.

关键词：甲醇、氧化羰基化、铜、活性炭、无氯催化剂、热处理、碳酸二甲酯

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分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金20976113,20936003;国家重点基础研究发展计划973计划,2005CB221204

在线出版日期：2010-09-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共6页

页码：851-856