SO2-4/SiO2表面酸性的红外光谱和密度泛函理论研究

摘要：

对介孔SiO2及硫酸根促进的SiO2样品进行了原位吡啶吸附红外光谱测试,分别建立了硫酸根促进前后的SiO2表面原子簇模型,用密度泛函理论对其吡啶吸附行为进行了计算,分析了SO2-4/SiO2表面酸性产生的机理. 实验和计算结果表明, SO2-4/SiO2表面不存在Lewis酸中心,原位红外谱图中表征Lewis酸性的特征峰对应于氢键吸附吡啶的环振动,这种氢键作用因SiO2表面的硫酸根促进而得到加强. HSO-4螯合结构为SO2-4/SiO2表面Br(φ)nsted酸中心,其酸强度强于表面磺酸基团修饰的介孔SiO2材料SO3H-MSU, 而弱于HZSM-5. SO2-4/SiO2的酸催化活性源于其表面的Br(φ)nsted酸性.

关键词：二氧化硅、硫酸根、表面酸性、吡啶吸附、红外光谱、密度泛函理论

所属期刊栏目：28

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金20476055;高等学校博士学科点专项科研项目20060248064;教育部跨世纪优秀人才培养计划2004

在线出版日期：2007-09-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共8页

页码：627-634