甲烷在Rh/SiO2催化剂表面解离的红外光谱研究

摘要：

@@ 烷烃(尤其是天然气)重整或水煤气重整是制合成气(CO+H2)的传统工艺. 由于这两种反应需在高温下进行,因此至少四分之一的反应物因燃烧而被浪费. 甲烷部分氧化作为制合成气的另一节能生产工艺近年来备受人们的关注[1～7],关于其机理目前已有三种解释. Prettre等[8]提出该反应分两步进行,即CH4先在负载型Ni催化剂上完全氧化生成CO2和H2O,然后CH4与CO2或H2O反应生成CO和H2. Torniainen等[9]认为CH4在催化剂表面解离生成吸附碳和氢,然后表面吸附碳与氧气反应生成CO. Walter等[10,11]认为,在Rh/Al2O3催化剂上CH4在Rh上解离生成碳物种如Cs和/或CHx(x=1～3)及H2后,碳物种被氧化生成CO和CO2,或者与CO2反应生成CO. CHx也可能与表面硅羟基反应生成CO和H2. 为了进一步研究Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应机理,我们采用原位红外光谱考察了CH4/CD4与Rh/SiO2之间的相互作用.

关键词：甲烷、铑、二氧化硅、负载型催化剂、解离、红外光谱

所属期刊栏目：25

分类号：O643(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家重点基础研究发展计划973计划G1999022408

在线出版日期：2005-01-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共3页

页码：928-930