胶体溶液制备碳纳米管负载钌纳米颗粒的电催化合成氨性能

摘要：

利用胶体溶液制备Ru纳米颗粒.将Ru纳米颗粒负载在碳纳米管上得到用于电化学合成氨的催化剂Ruc/CNT.通过调节Ru胶体溶液的加入量可调整Ruc/CNT上Ru的负载量.借助X射线衍射(XRD)仪、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、接触角测量仪和电化学技术对催化剂进行表征测试.结果表明,通过胶体溶液制备的Ruc/CNT上的钌纳米颗粒缩小至1～5 nm,相比于Ru/CNT上的钌颗粒具有更好的分散性.钌的负载量为2.5％的0.025-Ruc/CNT实现了最高10.98μg/(h·mgcat.)的氨产率及2.18％的法拉第效率,而直接在碳纳米管上回流还原制备的Ru/CNT催化剂仅有5.19μg/(h·mgcat.)的氨产率及0.05％的法拉第效率.通过对照实验对氨的来源进行验证,结果证明氨来源于电化学催化氮气还原过程,钌是催化剂的主要活性位点.钌催化剂颗粒粒径的减小可促进载体与钌纳米颗粒间的电荷转移,削弱反应过程中高能的N≡N三键,提高钌对氮气电化学合成氨的选择性,同时碳纳米管载体的应用为0.025-Ruc/CNT提供足够多的负载位点,分散性更好的钌纳米颗粒能够暴露更多的活性位点,可提升电催化合成氨的性能.

关键词：催化剂、电化学、氮还原、合成氨、选择催化还原、纳米颗粒

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分类号：O643.32(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金;中央高校基本科研业务费项目;中央高校基本科研业务费项目

在线出版日期：2022-06-20（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共10页

页码：1947-1956