团簇CrPS4催化析氢密度泛函研究

摘要：

为了探究团簇CrPS4的催化析氢能力,依据拓扑学原理,利用密度泛函理论,采用B3LYP泛函和def2-tzvp基组,运用Gaussian09量子化学软件对团簇CrPS4的基础构型分别在二重态和四重态下进行优化运行,获得16种稳定构型,其中10种构型在吸附氢原子后能够稳定存在.从前线轨道理论、HOMO-LUMO轨道能级差以及键级方面对团簇CrPS4的10种构型的吸附与解吸能力进行探究,结果表明:在团簇CrPS4中,S原子为主要活性位点;在结合氢原子后,相对于二重态构型,四重态构型的稳定性较高,催化活性较强,更适合用于催化析氢;团簇CrPS4的催化析氢能力因构型不同而异,在与水反应形成(CrPS4)—H构型的过程中,构型4(4)吸附氢原子的能力最强,而在解吸过程中,构型7(2)更占优势;构型8(4)的综合析氢能力在10种构型中最强,其次为构型5(4)和6(4).

关键词：团簇CrPS4、密度泛函理论、催化、析氢、前线轨道

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分类号：O641.12(物理化学（理论化学）、化学物理学)

资助基金：国家自然科学基金;国家级大学生创新创业训练计划项目;辽宁省大学生创新创业训练计划项目

在线出版日期：2023-03-16（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）

页数：共9页

页码：20-28